Estudi teoric de reaccions d¿interes en quimica atmosfericamecanismes de reaccio i eines per a la cerca d¿estats de transicio

Abstract

El estudio teórico de reacciones de quimica atmosferica responde a la necesidad de entender los mecanismos de reacción de diferente contaminantes de forma detallada, complementando asi los resultados experimentales. En esta tesis se estudian diferentes procesos ligados a la ozonolisis. Se estudian las etapas iniciales de la ozonolisis de dobles i triples enlaces, y para el primer caso todo el proceso de descomposicion. Esta descomposición pasa por ls intermedios de Criegee,uno de los cuales es el óxido de carbonilo. Esta especie tiene un papel importante en quimica atmosferica, aunque es muy dificil de detectar. Se ha estudiado la reactividad frente a dobles enlaces, formaldehido y agua. El estudio frente a dobles enlaces se ha extendido tambien al de sus isómeros: dioxirano i bisoximetileno. De esta manera se ha conseguido encontrar unos patrones de reaccion comunes para estas especies y ver las analogias y diferencias con la reactividad del ozono. La necesitad de localizar muchos estados de transicion tambien ha motivado la busqueda de herramientas que permitiesen hacer esa busqueda mas automatica. En este aspecto, se han desarrollado dos metodos, uno basado en la modelización de energias potenciales y el otro basado en un camino de reaccion ascendete desde reactivos sobre una superficie de potencial reducida. Ambos metodos han sido aplicados a problemas analiticos sencillos y a problemas quimicos mas complejos, dando resultados satisfactorios.