Interacciones magnéticas y deslocalización electrónica en materiales moleculares

Resumen

El canje magnético y la transferencia electrónica son las dos interacciones principales en el área del magnetismo molecular. El canje magnético gobierna las propiedades de los compuestos magnéticos localizados, y es, por tanto, fundamental para la descripción tanto de imanes macroscópicos como de nanoimanes moleculares. En compuestos de valencia mixta, la transferencia electrónica es determinante para las propiedades magnéticas, eléctricas, ópticas, así como para su reactividad. En este trabajo de tesis se estudian el canje magnético y la transferencia electrónica en dos tipos de sistemas: En la primera parte, se combina la síntesis de polioxometalatos que encapsulan trímeros de Co(II) con medidas experimentales de dispersión inelástica de neutrones, magnetometría y calorimetría, así como difracción de rayos X y espectroscopia infrarroja para la caracterización de las interacciones magnéticas entre cationes Co(II) anisótropos. Los compuestos estudiados tienen las fórmulas [(NaOH3)Co3(H2O)(P2W15O56)2]17- y [Co3W(H2O)2(ZnW9O34)2]12-, respectivamente. Como resultado de este trabajo, se refinó el método que se venía utilizando para el estudio de este tipo de sistemas, lo que podrá servir para plantear un modelo global para toda una familia de compuestos, y, en el futuro, para una comprensión más profunda del canje magnético entre iones anisótropos, un fenómeno que está en la raiz de los nanoimanes moleculares. En la segunda parte, se combinan los cálculos ab initio con los hamiltonianos efectivos para racionalizar las medidas magnéticas cobre una familia de polioxovanadatos de valencia mixta de fórmula general (clatrato)V18O42n-. Como resultado de este trabajo, se planteó el camino a seguir en el estudio de sistemas extremadamente complejos, tanto en cuanto a metodología como en cuanto a aproximaciones que puedes dar lugar a resultados más fructíferos. Asimismo, se obtuvieron correlaciones magn