Multifunctional hybrid nanocomposites based on carbon nanotubes and chemically modified graphene

  1. Bosch Navarro, Concepción
unter der Leitung von:
  1. Carlos Martí Gastaldo Doktorvater
  2. Eugenio Coronado Doktorvater

Universität der Verteidigung: Universitat de València

Fecha de defensa: 19 von Juni von 2013

Gericht:
  1. Nazario Martín León Präsident/in
  2. Concepció Rovira Angulo Sekretär/in
  3. Neil Wilson Vocal
Fachbereiche:
  1. Química Inorgànica

Art: Dissertation

Zusammenfassung

A continuación resumiremos los puntos más relevantes tratados en cada uno de los capítulos del presente texto. En primer lugar, vamos a describir en qué consiste la estructura de la Tesis. Seguidamente, introduciremos en los dos primeros capítulos los aspectos más relevantes de los nanotubos de carbono (CNT) (Capítulo 1) y del grafeno (G) (Capítulo 2). Finalmente, para cada capítulo de resultados haremos una breve introducción, a la que le seguirá la exposición de los resultados más relevantes extraídos, así como las correspondientes conclusiones, y las perspectivas de trabajo futuro más inmediatas que se deriven de los mismos. La presente Tesis trata sobre la química y el estudio de nuevos sistemas híbridos multifuncionales basados en CNT y G. En primer lugar se ha incluido una breve descripción histórica de ambos sistemas desde el descubrimiento de los fullerenos (prefacio). Posteriormente, en los Capítulo 1 y 2 se ha realizado una introducción detallada sobre los aspectos más relevantes de la síntesis, propiedades y aplicaciones de los CNT (Capítulo 1) y el G (Capítulo 2). Los resultados se han dividido en tres capítulos: Capítulo 3, está relacionado en el desarrollo de materiales híbridos basados en CNT, y a su vez se divide en dos partes. En la primera parte, se estudia la deposición de moléculas imán (SMM) de Mn4 sobre CNTs de pared múltiple. La disposición de SMM en la superficie de los CNTs, así como las propiedades eléctricas de los CNTs puede tener importantes implicaciones dentro del campo del magnetismo molecular. En nuestra aproximación, utilizaremos interacciones electrostáticas entre las moléculas magnéticas y los CNTs, las cuales contribuirán a la preservación de la estructura de las moléculas imán, y mostraremos cómo sus propiedades magnéticas se ven afectadas por su interacción con los CNTs. En la segunda parte, vamos a desarrollar un híbrido entre una molécula de un óxido metálico (polioxometalato; POM) fotoactivo y CNTs. A diferencia de en el caso anterior, el POM ha sido convenientemente modificado con unidades de pireno capaces de interaccionar con las paredes de CNT sin necesidad de que éstas sean modificadas. La deposición de moléculas fotoactivas sobre CNT puede tener implicaciones en el campo de la fotovoltaica, así como en otros dispositivos electrónicos. Además, seremos capaces de describir el sistema molécular a nivel atómico a través de la utilización de técnicas de microscopía electrónica. El Capítulo 4 se centra en la síntesis química de G. Este capítulo también ha sido dividido en dos partes. En la primera parte, el G se obtendrá a partir de óxido de grafito (GO) a través de un tratamiento hidrotermal (HT). Concretamente, nuestro trabajo tratará de describir la importancia del pH en el proceso de reducción hidrotermal del GO, mediante la descripción exhaustiva tanto de las características, como de las morfologías obtenidas a los distintos pHs. En la segunda parte, se llevará a cabo una aproximación de tipo ¿bottom-up¿ para la obtención de grafito. Para ello, se utilizarán moléculas de antraceno como material de partida, las cuales, a través de un tratamiento térmico se fusionarán dando lugar a grafito. Además, se introducirán ideas de cómo el confinamiento nanométrico puede dar lugar a la formación de grafeno siguiendo un protocolo similar basado en la fusión de moléculas de antraceno en el interior de cavidades de tamaño nanométrico. Finalmente, el Capítulo 5 trata de la funcionalización de G a través de enlaces covalentes. En una primera parte, se describirá un procedimiento general para la síntesis de G químicamente modificado (CMG) mediante la aplicación de un simple tratamiento térmico de funcionalización/reducción de GO en DMF. El CMG obtenido será posteriormente decorado con nanopartículas de oro (Au NPs). Nuestro método introduce un grado de control sobre la cantidad de Au NPs depositadas sobre el CMG, y podría tener relevancia para varias aplicaciones tales como sensores, almacenamiento de energía o catálisis. En una segunda parte, usaremos la reacción de Bingel-Hirsch (B-H) para llevar a cabo una funcionalización controlada de las láminas de G con radicales paramagnéticos. Es interesante notar que estos radicales influyen en la respuesta de magnetoresistencia del híbrido por la aparición, a bajas temperaturas, de un efecto de magnetoresistencia a bajo campo (LFMR).